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化学系于洋教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表最新研究成果

创建时间:  2022/05/02  龚惠英   浏览次数:   返回

近日,威尼斯娱乐官网地址下载(中国)有限公司超分子化学与催化研究中心于洋教授研究团队以“Binding and Assembly of a Benzotriazole Cavitand in Water”为题在《Angewandte Chemie International Edition》上在线发表研究性论文。博士后Rahman和青年教师王睿等为该论文的共同第一作者,于洋教授为通讯作者,威尼斯娱乐官网地址下载为第一完成单位和通讯作者单位。

发展功能化的超分子体系是超分子化学领域的研究重点之一。它对纳米科学、材料科学、信息科学和生命科学的发展具有重要的意义。在生物体内,酶或受体的狭窄空腔易产生屏蔽作用,并诱导底物或配体分子与水介质分离,进一步引发催化、信号传导、代谢和复制等生物现象。受此启发,基于酶的独特空腔,设计新颖的超分子主体并开展功能研究正在受到人们越来越多的关注。但是由于缺乏合适的构建策略,从单分子水平上实现具有酶功能的大环超分子主体的高效构筑还具有很大的挑战性。鉴于此,于洋教授团队围绕大环超分子主体结构单一与功能匮乏的关键问题,基于雷琐酚杯[4]芳烃刚性的碗形骨架,提出了自下而上及融合并入的策略,成功获得了一系列具有深穴疏水空腔和不同键合位点的功能化分子杯,通过氢键和硫键等不同作用模式,从分子层面实现了具有酶空腔特征的自组装体。



最近,课题组成功构建了一种新的基于三氮唑功能化的分子杯,并研究了其在水相中的自组装行为和分子识别性能。研究表明,该三氮唑功能化分子杯不仅可以在直链烷烃(C12-C15)诱导下发生自组装,而且可以在生物分子如磷酸二酯等存在下发生二聚。二维核磁NOESY波谱证实长链烷烃中在Cn-Cn+2以及C1-C4、C2-C5、C4-C7之间存在交叉信号峰,表明长链烷烃以螺旋构象存在于该分子胶囊内部。进一步的计算表明,1)水分子参与到主体的稳定杯状构象;2)双主体分子通过水介导的氢键作用模式及合适的客体存在下组装成分子胶囊。这种全新的氢键作用模式扩展了水的溶剂化作用,为溶剂辅助的功能化自助装体的建立提供了新的思路。



该研究工作得到了国家自然科学基金委(No.22071144、21801164和22101169)、上海市科委以及上海大学的大力支持。

化学系青年教师王睿于2021年以上海市海外高层次人才计划为依托加入威尼斯娱乐官网地址下载超分子化学与催化研究中心超分子仿生催化研究团队,从事有机超分子化学方向的研究工作。入职以来,已发表学术论文3篇,并主持国家自然基金青年项目1项。王睿博士所在的威尼斯娱乐官网地址下载(中国)有限公司超分子化学与催化研究中心(https://csc.shu.edu.cn)在“超分子材料”及“化学合成与药物发现”两个方向上不断开展创新研究,迄今,超分子化学与催化研究中心在Nature Chem.、Nature Comm.、Chem.、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.和Acc. Chem. Res等顶级化学期刊上共发表论文30余篇。

原文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/toc/15213773/0/ja 

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化学系于洋教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表最新研究成果

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近日,威尼斯娱乐官网地址下载(中国)有限公司超分子化学与催化研究中心于洋教授研究团队以“Binding and Assembly of a Benzotriazole Cavitand in Water”为题在《Angewandte Chemie International Edition》上在线发表研究性论文。博士后Rahman和青年教师王睿等为该论文的共同第一作者,于洋教授为通讯作者,威尼斯娱乐官网地址下载为第一完成单位和通讯作者单位。

发展功能化的超分子体系是超分子化学领域的研究重点之一。它对纳米科学、材料科学、信息科学和生命科学的发展具有重要的意义。在生物体内,酶或受体的狭窄空腔易产生屏蔽作用,并诱导底物或配体分子与水介质分离,进一步引发催化、信号传导、代谢和复制等生物现象。受此启发,基于酶的独特空腔,设计新颖的超分子主体并开展功能研究正在受到人们越来越多的关注。但是由于缺乏合适的构建策略,从单分子水平上实现具有酶功能的大环超分子主体的高效构筑还具有很大的挑战性。鉴于此,于洋教授团队围绕大环超分子主体结构单一与功能匮乏的关键问题,基于雷琐酚杯[4]芳烃刚性的碗形骨架,提出了自下而上及融合并入的策略,成功获得了一系列具有深穴疏水空腔和不同键合位点的功能化分子杯,通过氢键和硫键等不同作用模式,从分子层面实现了具有酶空腔特征的自组装体。



最近,课题组成功构建了一种新的基于三氮唑功能化的分子杯,并研究了其在水相中的自组装行为和分子识别性能。研究表明,该三氮唑功能化分子杯不仅可以在直链烷烃(C12-C15)诱导下发生自组装,而且可以在生物分子如磷酸二酯等存在下发生二聚。二维核磁NOESY波谱证实长链烷烃中在Cn-Cn+2以及C1-C4、C2-C5、C4-C7之间存在交叉信号峰,表明长链烷烃以螺旋构象存在于该分子胶囊内部。进一步的计算表明,1)水分子参与到主体的稳定杯状构象;2)双主体分子通过水介导的氢键作用模式及合适的客体存在下组装成分子胶囊。这种全新的氢键作用模式扩展了水的溶剂化作用,为溶剂辅助的功能化自助装体的建立提供了新的思路。



该研究工作得到了国家自然科学基金委(No.22071144、21801164和22101169)、上海市科委以及上海大学的大力支持。

化学系青年教师王睿于2021年以上海市海外高层次人才计划为依托加入威尼斯娱乐官网地址下载超分子化学与催化研究中心超分子仿生催化研究团队,从事有机超分子化学方向的研究工作。入职以来,已发表学术论文3篇,并主持国家自然基金青年项目1项。王睿博士所在的威尼斯娱乐官网地址下载(中国)有限公司超分子化学与催化研究中心(https://csc.shu.edu.cn)在“超分子材料”及“化学合成与药物发现”两个方向上不断开展创新研究,迄今,超分子化学与催化研究中心在Nature Chem.、Nature Comm.、Chem.、PNAS、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.和Acc. Chem. Res等顶级化学期刊上共发表论文30余篇。

原文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/toc/15213773/0/ja 

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